На пути к замыканию ядерного топливного цикла: уменьшение радиоактивности отработанного ядерного топлива путем экстракционного выделения долгоживущего элемента америция (Am) в водную фазу
На пути к замыканию ядерного топливного цикла: уменьшение радиоактивности отработанного ядерного топлива путем экстракционного выделения долгоживущего элемента америция (Am) в водную фазу
Ученые лаборатории радиохимии Института геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского (ГЕОХИ) РАН предложили использовать универсальный экстрагент трибутилфосфат для разделения долгоживущего америция от близких по химическим свойствам кюрия и группы лантаноидов. При этом в процессе экстракции трехвалентные кюрий и лантаноиды переходят в органическую фракцию, а америций, предварительно окисленный до высшего валентного состояния, удерживается в водной (Рис. 1). Данное разделение поможет уменьшить вклад в общую активность радиоактивных отходов и упростить обращение с отработавшим ядерным топливом. Результаты исследования были опубликованы в журнале «Радиохимия».
Ученые предложили разделять близкие по свойствам элементы: америций (Am), кюрий (Cm) и группу лантаноидов (по имени родоначальника ряда – лантана от древн. греч. Λανθάνειν («скрытый»)) из слабокислых растворов с использованием экстракционной системы трибутилфосфат (органическое вещество, сложный эфир фосфорной кислоты) в легком разбавителе с добавлением высаливающего агента – нитрата аммония и при переводе Am в состояние окисления Am(V).
В процессе работы ядерного реактора нарабатываются продукты деления, в том числе группа лантаноидов (всего 15 элементов) и более тяжелые элементы ряда урана, так называемые минорные, или младшие актиниды – Np, Am, Cm, содержание которых в отработавшем топливе незначительно. При этом, если лантаноиды в основной массе стабильные элементы, то минорные актиниды обладают чрезвычайно высокой удельной радиоактивностью, что усложняет их дальнейшее обращение и захоронение в хранилищах отходов.
По этой причине, такое разделение необходимо, в первую очередь, для уменьшения количества высокоактивных отходов, т.к. Am может быть подвергнут трансмутации (превращению в менее активные формы) на реакторах типа БН (на быстрых нейтронах) или жидкосолевых реакторах-сжигателях.
Разделение близких по своим химическим свойствам (ионные радиусы, стабильные степени окисления, строение внешней электронной оболочки) элементов удалось провести благодаря переводу Am(III) в более высокую степень окисления Am(V). Для этих целей был использован персульфат аммония, который при нагревании в растворе до 85 °С окисляет Am(III) до Am(VI). Добавление стехиометрического количества пероксида водорода позволяет получить количественно Am(V) (Рис. 2).
В качестве экстрагента в работе был использован трибутилфосфат, как универсальный экстрагент в технологии переработки отработавшего ядерного топлива, в изопарафиновом разбавители Изопар-М и добавлением высаливающего агента – нитрата аммония. Таким образом отпадает необходимость использовать более дорогие и малоприменимые в технологии экстрагенты типа ТОДГА или бис-триазинбипиридины.
За один цикл экстракции на модельном растворе удалось очистить лантаноиды от Am более чем в 11 раз, а Cm от Am в 10 раз.
Работа выполнена при финансовой поддержке Минобрнауки России.
Публикация: П.А. Осин, Т.И. Трофимов, К.С. Пилюшенко, Ю.М. Куляко, С.Е. Винокуров, Б.Ф. Мясоедов (2023) Выделение америция из актинид-лантанидной фракции высокоактивных отходов при его переводе в состояние окисления Am(V). Радиохимия, 65 (2), 188-193, doi:10.31857/S0033831123020089, https://sciencejournals.ru/view-article/?j=radkhim&y=2023&v=65&n=2&a...